福岛第一核电站核灾难发生 13 年后,研究人员实现了世界首次直接对环境样本中的放射性铯原子进行成像,为当前环境和放射性废物管理方面的挑战提供了新的见解。这项由多国团队参与的突破性研究发表在《危险材料杂志》(Journal of Hazardous Materials)上,加深了人们对铯分布的了解,并为反应堆退役和废物管理策略提供了参考。
一项新研究对福岛环境样本中的放射性铯原子进行了直接成像,为核废料管理和环境恢复工作提供了重要数据。
福岛第一核电站(FDNPP)核灾难发生 13 年后,研究人员取得了一项突破性的成就:他们首次成功地对环境样本中的放射性铯(Cs)原子进行了直接成像。
由日本、芬兰、美国和法国的研究人员组成的研究小组完成了一项开创性的分析,对受损的国防核电站反应堆排放的材料进行了分析,揭示了日本面临的挥之不去的环境和放射性废物管理挑战的重要见解。这项研究最近发表在《危险材料杂志》(Journal of Hazardous Materials)上。
福岛第一核电站核泄漏事故:持续的工程和环境难题
2011 年,东北大地震和海啸发生后,由于失去备用电源和冷却系统,国防核电站的 3 座核反应堆发生熔毁。此后,大量的研究工作集中在了解受损反应堆内的燃料碎片(熔化的核燃料和结构材料的混合物)的特性上。这些碎片必须小心清除和处理。
然而,燃料碎片的物理和化学状态仍存在许多不确定因素,这使得回收工作变得非常复杂。
受损的福岛第一核反应堆以微粒形式释放出大量放射性铯。这些颗粒被称为富含铯的微颗粒(CsMPs),溶解性差,体积小(< 5 微米),成分类似玻璃。
日本九州大学的 Satoshi Utsunomiya 教授领导了本次研究。他解释说,"在熔毁过程中,熔融核燃料撞击混凝土,在受损反应堆底部形成。在形成之后,许多铯金属氧化物从反应堆安全壳中流失到周围环境中。"
图 1:(左)辉绿岩的结构模型和使用 MacTempas 模拟的 HAADF-STEM 图像。(右图)CsMPs 中富含铁的辉绿岩的高分辨率 HAADF-STEM 图像。图像中的铯原子呈现为亮点(图像中的圆圈)。该结构中约有一半的铯原子具有放射性。放射性铯原子以前从未在环境样本中成像过。资料来源:Kanako Miyazaki et.
对 CsMPs 的详细表征揭示了有关熔毁机制和程度的重要线索。然而,尽管微颗粒中含有大量的铯,但事实证明不可能对颗粒中的放射性铯进行原子尺度的直接成像。
来自赫尔辛基大学的研究合作者加雷思-劳教授解释说:"这意味着我们缺乏关于粒子和燃料碎片中铯化学形态的完整信息。"
Utsunomiya 说:"虽然粒子中的铯浓度相当高,但往往还是太低,无法使用先进的电子显微镜技术成功地进行原子尺度成像。当发现铯的浓度足够高时,我们发现电子束会损坏样品,从而使得到的数据毫无用处"。不过,在该团队使用最先进的高分辨率高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HR-HAADF-STEM)进行的前一项工作中,他们发现在铯多晶锰矿石中存在一种名为銫榴石(一种沸石)的矿物包裹体。Law 解释说:"在过去的分析中,我们发现 CsMPs 中富含铁的銫榴石包裹体中的铯含量大于 20 wt.%。在自然界中,銫榴石通常富含铝。"
铯多晶锰矿中的多晶锰矿明显不同于自然界中的多晶锰矿,这表明多晶锰矿是在反应堆中形成的。Utsunomiya 继续说:"由于我们知道铯多晶锰矿中的大部分铯是裂变产生的,因此我们认为对多晶锰矿的分析可以首次获得放射性铯原子的直接图像。"
沸石在受到电子束辐照时会变得无定形,但这种破坏与沸石的成分有关,研究小组发现,一些沸石夹杂物在电子束中是稳定的。
了解到这一点并借鉴模型,研究小组开始了艰苦的分析工作,宇都宫、研究生宫崎加奈子和研究小组最终将放射性铯原子成像。
科学家在受损的福岛第一核反应堆附近采集受污染土壤样本。图片来源:Satoshi Utsunomiya
图像中约有一半的原子与放射性铯相对应。这是人类首次对环境样本中的放射性铯原子进行直接成像。在环境样本中发现足够高浓度的放射性铯以允许直接成像是不寻常的,而且会带来安全问题。虽然能在科学界首次成像令人兴奋,但与此同时,令人遗憾的是,这只是由于核事故才成为可能。
Utsunomiya 强调说,这项研究的发现不仅仅是放射性铯原子的成像:"我们的工作揭示了辉绿岩的形成,以及 Cs 在 FDNPP 反应堆和环境中可能存在的异质性分布"。
Law 进一步强调了相关性:"我们明确证明了一种新的铯出现与 FDNPP 反应堆排放的材料有关。在 CsMPs 中发现含 Cs 的多孔石可能意味着它也残留在受损的反应堆中;因此,现在可以在反应堆退役和废物管理战略中考虑它的特性"。
合作者、南特大学亚特兰蒂克分校 Subatech 荣誉教授 Bernd Grambow 补充说:"我们现在还应该开始考虑铯沸石的环境行为及其可能造成的影响。它的表现可能与迄今为止记录的其他形式的铯沉降物不同。此外,还必须考虑它对人类健康的影响。沸石在环境和体液中的化学反应性肯定不同于其他形式的放射性铯沉降物"。
最后,斯坦福大学的罗德-尤因(Rod Ewing)教授在反思这项研究的意义时强调,迫切需要继续开展研究,为碎片清除战略和环境修复提供依据:"我们再次看到,国际科学家艰苦的分析工作确实能够揭开核事故的神秘面纱,帮助长期的恢复工作"。
编译来源:ScitechDaily